本发明属于无机非金属材料领域，涉及氮氧化硅陶瓷粉末材料的制备领域，具体涉及一种自蔓延合成氮氧化硅粉体的制备方法。

  1、氮氧化硅（si2n2o）是一种介于氮化硅（si3n4）和二氧化硅（sio2）之间的一种稳定结构，所以它的透波性能优于氮化硅陶瓷。氮氧化硅陶瓷是sio2 -si3n4体系中存在的唯一化合物，具有密度低 (理论密度 2.81 g/cm3 )、硬度高 (17-22 gpa)、介电常数小 (4.80，20℃，10ghz)、抗氧化性和抗热冲击优异等性能，在高温透波领域具有较大应用前景。

  2、目前，合成氮氧化硅粉体的方法主要有：碳热还原法，高温氮化法，聚合物先驱体法等。碳热还原法是以二氧化硅为原料，通过碳还原来制备氮氧化硅粉体，反应温度高时间长，产物中存在多余碳，副产物多；高温氮化法是以硅粉和二氧化硅的混合物，在高温下通过与氮气反应直接氮化来制备 氮氧化硅粉体，反应温度高，反应时间长，且有可能会出现流硅现象，不易完全氮化；聚合物先驱体法是以含硅的有机聚合物先驱体通过热分解来制备氮氧化硅粉体，工艺过程复杂，对环境造成污染等。这一些方法具有生产周期长、能耗高、工艺复杂、产物中有可能会出现残余硅等缺点。

  1、为解决现存技术存在的问题和缺陷，本发明旨在提供一种制备氮氧化硅粉体的方法，本发明主要以硅粉、二氧化硅为原料，以氮氧化硅粉体为稀释剂，铵盐为添加剂，在氮气气氛下，采用高温自蔓延合成技术合成氮氧化硅粉体。通过调整原料氧源非晶态二氧化硅与晶态二氧化硅的比例，调控反应主导机制及进程。与传统方法相比，该方法设备简单、操作简单便捷、生产所带来的成本低、节能高效、更适于工业化生产等特点，合成的氮氧化硅粉体具有高纯度、高活性等。

  2、自蔓延高温合成氮氧化硅粉体是利用反应物硅粉、二氧化硅在高压氮气下，反应放热和自传导方式来进行合成，在燃烧合成过程中所需的能量来自合成反应本身释放的化学能，而不需从外部提供能源，当反应物一旦被引燃，便会自动向尚未反应的区域传播，直至反应完全。在燃烧过程中，材料经历了很大的气温变化，非常高的加热和冷却速率，使生成物中缺陷和非平衡相比较集中，因此产物比用传统方法制造的更具活性，更容易烧结。

  5、（1）原料混合：按质量百分比计，称取制备氮氧化硅粉体的原料，原料最重要的包含：40%~65%的硅粉和35~60%的二氧化硅粉，稀释剂为硅粉与二氧化硅粉混合物总质量的5~25%，添加剂为硅粉与二氧化硅粉混合物总质量的1~10%，将上述称取好的原料在混料机中混合1h～10h，使其充分混合均匀；

  6、（2）自蔓延燃烧反应：将步骤（1）中混合均匀的粉体装入石墨坩埚中，再放入自蔓延反应器中，关闭反应器后抽真空，然后充入高纯氮气，排气两次，然后充到预定压力，经通电点火点燃反应，进行燃烧合成反应；

  7、（3）产物处理：燃烧反应完成后，自然冷却至室温，释放反应器内的压力，得到块状产物，经进一步细磨处理，得到氮氧化硅粉体。

  8、本发明的特点还在于，其中的步骤（1）中稀释剂为氮氧化硅粉体，添加剂为铵盐氟化铵、氯化铵中的至少一种，氟化铵、氯化铵质量比为1：（1~5）。

  9、其中的步骤（1）中反应剂二氧化硅粉为晶态二氧化硅、非晶态二氧化硅中的至少一种。

  10、其中的步骤（1）中硅粉的粒径为1~50µm，晶态二氧化硅粉体粒径为0.5~10µm，非晶态二氧化硅粉体粒径为0.5~10µm，氮氧化硅粉体粒径为1~40µm。

  11、其中的步骤（2）中充入的氮气压力为1~15mpa，高纯氮气纯度99.99%。

  13、本发明采用高温自蔓延合成技术，以硅粉，二氧化硅作为反应剂，以氮氧化硅为稀释剂，铵盐为添加剂，在氮气气氛下，合成了氮氧化硅粉体。为了控制自蔓延合成反应过程，反应的稳定进行，确保氮氧化硅粉体的成功合成，本发明通过调整原料组成，引入稀释剂，添加剂，控制氮气压力等工艺优化，控制反应进程。

  14、反应过程为首先硅粉在高温下与氮气反应生成氮化硅并放出较大热量，在该热量作用下生成的氮化硅与原料中二氧化硅进一步反应生成氮氧化硅。二氧化硅作为氧源，有非晶态二氧化硅与晶态二氧化硅，非晶态二氧化硅的反应活性高，在反应升温过程中极易形成气相sio，主导机制为固-气-气（s-v-v）反应机制，通过调整原料氧源非晶态二氧化硅与晶态二氧化硅的比例，调控反应进程。

  15、引入氮氧化硅稀释剂能控制反应温度和反应速度，降低燃烧反应温度，避免块状熔融硅的出现，燃烧反应进行得更加完全，同时，能抑制燃烧产物氮氧化硅在高温下的分解。

  16、添加剂铵盐的加入可以调控反应速度与温度，燃烧过程中，添加剂铵盐分解出的nh3、hf、hcl对反应起阻滞作用，hf可以腐蚀si粉表面的sio2，降低点火温度；综合起来，使得燃烧反应在较慢的速度下进行，反应温度降低，抑制氮氧化硅在高温下分解。

  17、反应起始氮气压力对合成产物影响较大，当氮气压力过小时，反应不可以进行，在一定的氮气压力范围，燃烧温度和反应速度随氮压的提高而提高。提高系统的氮气压力，有利于加速合成反应的进行，同时抑制氮氧化硅粉体的分解。

  18、本发明工艺方法简单，节能高效，除点火外不需要外部能源，反应快速；设备简单、生产所带来的成本低、周期短、更适于工业化生产等特点，合成的氮氧化硅粉体具有高纯度、高活性等，极具工业化前景。

  1.本发明提供一种自蔓延制备氮氧化硅粉体材料的方法，其特征是，工艺方法简单，原料易得，节能高效，反应快速，设备简单、生产所带来的成本低、更适于工业化生产等特点，合成的氮氧化硅粉体具有高纯度、高活性等；具体按照以下步骤实施：

  2.根据权利要求1所述的本发明提供一种自蔓延制备氮氧化硅粉体材料的方法，其特征是，所述的步骤（1）中稀释剂为氮氧化硅粉体，添加剂为铵盐氟化铵、氯化铵中的至少一种，氟化铵、氯化铵质量比为1：（1~5）。

  3.根据权利要求1所述的本发明提供一种自蔓延制备氮氧化硅粉体材料的方法，其特征是，所述的步骤（1）中反应剂二氧化硅粉为晶态二氧化硅、非晶态二氧化硅中的至少一种。

  4.根据权利要求1所述的本发明提供一种自蔓延制备氮氧化硅粉体材料的方法，其特征是，所述的步骤（1）中硅粉的粒径为1~50µm，二氧化硅粉体粒径为0.5~10µm，氮氧化硅粉体粒径为1~40µm。

  5.根据权利要求1所述的本发明提供一种自蔓延制备氮氧化硅粉体材料的方法，其特征是，所述的步骤（2）中充入的氮气压力为1~15mpa，高纯氮气纯度99.99%。

  本发明涉及一种自蔓延合成氮氧化硅粉体的制备方法，包括：按质量百分比计，称取40%~65%的硅粉和35~60%的二氧化硅粉，稀释剂为硅粉与二氧化硅粉混合物总质量的5~25%，添加剂铵盐为硅粉与二氧化硅粉混合物总质量的1~10%，将上述称取好的原料在混料机中混合1h～10h，使其充分混合均匀；将混合均匀的粉体装入自蔓延反应器中，抽真空，然后充入高纯Nsubgt;2/subgt;，充到预定压力，经通电点火点燃反应，进行自蔓延燃烧合成反应；燃烧反应完成后，自然冷却至室温，释放反应器内的压力，得到块状产物，经进一步细磨处理，得到氮氧化硅粉体。通过调整原料氧源非晶态二氧化硅与晶态二氧化硅的比例，调控反应主导机制及进程。本发明工艺方法简单，节能高效，除点火外不需要外部能源，反应快速；设备简单、生产所带来的成本低、周期短、更适于工业化生产等特点，合成的氮氧化硅粉体具有高纯度、高活性等，极具工业化前景。

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